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其实，回国后郑毓秀所做的，并不止开律师事务所那么简单。
1925年，郑毓秀就担任了北京女子师范大学的校长。她出版了《国际联盟概况》和《中国比较宪法论》等书籍，前者最早向国内介绍了国际联盟的情况，后者就是她的博士毕业论文。
从1927年开始，郑毓秀历任上海审判厅厅长、国民党上海市党部委员、江苏政治委员会委员、江苏地方检察厅厅长、上海临时法院院长兼上海发行院院长。1928年，郑毓秀在南京国民政府中出任国民党立法委员、建设委员会委员。1929年，郑毓秀作为“五人小组”之一，专门负责起草中华民国的《民法》——在这部新《民法》里，出现了很多对女性权利的保护与提升：
未婚单身女性有权签订或废止婚约；以个人名义持有或让渡其个人资产或地产；可担任其他人的代理人；可以继承人或遗产受赠人的身份享有继承权；已婚女性可与丈夫取得共识，具有保留原本姓氏，不需要冠夫姓的权利……
郑毓秀能够担任这些职务并获得这些成就，以当时中国女性的地位而言，可以说是相当难得。
1942年，魏道明接替胡适出任驻美大使，郑毓秀成了大使夫人，便渐渐从台前走到了幕后，为丈夫在美国的工作出谋划策，做些幕后安排。魏道明晚年在回忆录中对妻子在美国期间对他的帮助深怀感激，称“我是非常幸运的”。
1943年，宋美龄访美。在蒋夫人那次赢得无数赞誉的访美之行背后，郑毓秀穿针引线，接来送往，起了不小的作用。当时美国总统罗斯福夫人安娜曾称赞她“具有政治头脑，不同于历任中国大使夫人”。
但郑毓秀的风光之路，在1948年走到了尽头。
1947年，台湾爆发“二二八事件”，蒋介石任命魏道明接替原来的行政长官陈仪，担任台湾省第一任省主席，夫妇两人随即返回国内。
魏道明上任后，对陈仪留下的烂摊子，还是做了不少积极的工作。但这对夫妇那时还没意识到，彼时的台湾，已经不是一个一般的省份。随着国民党军队在大陆的节节败退，蒋介石已经渐渐开始把台湾谋划成一个最终退守的“终极基地”——对于这样一个至关重要的老巢，一向只信任自己人的蒋介石，怎么会用外人？
1948年，魏道明从外面结束公务回到家中，就听到了郑毓秀转达：“你知道吗？你已经被调职了。”原来，蒋介石在没有正式通知魏道明的情况下，就把自己的亲信陈诚派到了台湾，接替魏道明主持工作。
这一个举动让夫妇俩顿时感到非常心寒，而郑毓秀更是点出了其中的关键：“蒋介石不信任我们，因为我们不是他的人。”
随后，郑毓秀夫妇选择辞职，前往香港，观察时局。进入1949年，夫妇俩越发对国民党感到失望。当时局大幕落定的时候，他们没有选择去台湾，也没有选择返回大陆，而是做了一个让不少人意外的决定：去巴西经商。
他们决定远离政治，开始一段全新的生活。
